8月4日,武汉纺织大学纺织新材料与先进加工全国重点实验室陈嵘教授团队在环境和催化领域国际著名期刊Applied Catalysis B-Environment and Energy上发表了题为 "Bimetallic Pt-Rh/TiO2 boosting the room-temperature solar-driven CO selective conversion to ethylene" 的高水平研究性学术论文(https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125787, IF=21.1)。该研究工作开发了一种能够在室温条件下催化转化CO为C2H4的高效光催化剂,并清晰阐述了其活性增强机制。该论文的第一作者为陈嵘教授团队2022级研究生朱承鑫,陈嵘教授是该论文的唯一通讯作者,武汉纺织大学为唯一通讯单位。

一氧化碳( CO )是一种剧毒气体,但同时也是碳资源综合利用过程中的重要中间体。因此,将一氧化碳高效转化为高附加值化学品具有重要意义。特别引人注目的是C - C偶联产物,如乙烯,被誉为石化工业的基石,同时具有高能量密度和市场价格。尽管成熟的热催化Fischer - Tropsch工艺和新兴的电催化还原技术已成功促进了CO转化为乙烯,但这些方法通常需要较高的温度和压力,或在严格的反应环境下操作,包括强酸性或碱性溶液。迄今为止,将一氧化碳和水转化为碳氢化合物的有效光催化策略仍然非常缺乏,通过该途径生产乙烯的详细报道几乎是不存在的。
针对以上问题,我们提出了一种开创性的方法,即使用固溶体双金属Pt-Rh/TiO2催化剂,在模拟太阳光照射且常温常压下成功地将CO和H2O转化为C2产物,如CH4,C2H4和C2H6。最佳实验条件反应3 h后,C2H4的产率可达362.94 μmol gcat-1,选择性接近45 %。一系列原位实验结合密度泛函理论(DFT)计算阐明了Pt-Rh双金属促进了电子的定向迁移,导致反应活性位点处形成了*CObridge和*COtop混合构型。这种*CObridge和*COtop之间的不对称偶联有效地降低了从CO还原到乙烯的反应路径的自由能势垒。

图1. Pt-Rh/TiO2催化剂的合成与表征

图2. Pt-Rh/TiO2催化剂的光催化性能

图3. 探究光催化反应路径和机制
该研究是陈嵘教授团队在光催化领域的最新进展。本研究不仅推进了光催化CO转化领域的发展,而且为在环境条件下有效地利用和转化CO奠定了基础框架,这是对可持续化学合成的一个重要进步。

文章链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337325007702