近日,综合性国际著名期刊《Advanced Science》(中科院大类1区Top期刊)在线发表我校陈嵘教授团队的最新研究成果—“M/BiOCl-(M = Pt, Pd, and Au) Boosted Selective Photocatalytic CO2 Reduction to C2 Hydrocarbons via *CHO Intermediate Manipulation”,标志着该团队在铋基光催化CO2还原方面取得的重要进展。武汉纺织大学省部共建纺织新材料与先进加工技术国家重点实验室为该论文的第一署名单位和通讯单位,国家重点实验室陈嵘教授为论文第一通讯作者,新加坡南洋理工大学周琨教授为共同通讯作者。
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光催化CO2转化为碳氢化合物对环境保护和能量转化具有双重意义,是当前的研究热点。但CO2转化效率低、催化剂选择性差、催化反应机制不明确等问题是目前研究的瓶颈。针对以上问题,陈嵘教授团队以BiOCl为研究对象,通过过渡金属(Pt、Pd和Au)共催化调节催化剂表面*CO吸附和*H供给,进而调控中间体*CHO的形成与其后续反应,实现了BiOCl光催化CO2还原催化活性和C2碳氢产物选择性的提升。进一步结合原位红外表征技术及DFT理论计算,揭示了催化剂表面结构-性能对应关系,从分子层面探究了催化反应过程与机制。该论文的研究结果对于光催化CO2还原催化剂的设计及催化机理研究具有一定指导意义。
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DFT理论计算研究结果表明,M/BiOCl对中间体*CO的吸附性能与表面负载金属的特性密切相关,表面负载金属对*CO的吸附越强,相应金属负载的BiOCl的*CO吸附能力越强。此外,在BiOCl比表面引入Au, Pd和Pt后,加速了H2O解离,促进*H供给。实验结果表明,M/BiOCl (M=Pt,Pd,Au) 表面的金属活性位促进了光催化CO2还原CH4和C2H6的生成。不同M/BiOCl具有不同的产物选择性,其中,Pt/BiOCl的CH4选择最高,Au/BiOCl的C2H6选择性最高。
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论文链接:http://doi.org/10.1002/advs.202400934