热电材料能够实现热能与电能的直接转换，在固态制冷、热管理等领域具有重要的应用。以Bi2Te3为代表的碲化铋族材料，是现阶段唯一适配近室温环境的实用的热电材料，但受本征载流子迁移率制衡关系约束，其性能始终存在难以突破的上限。成分复杂化能否发挥预期调控效果，关键在于能否在恰当位置与特征尺度上实现选择性调控。如何对组分与结构的非均匀性进行空间局域化，使其作用尺度匹配声子平均自由程，同时避开或屏蔽电子平均自由程，是高性能热电材料亟待破解的核心科学问题。
近期，吴立明、陈玲教授团队提出依托构型熵与混合焓竞争效应的全新设计策略，以BiTe体系为研究对象，成功制备出组成为Bi0.75Sb0.25Te0.7S0.15Se0.15的高性能n型热电材料。研究证实，在碲化铋中对硫/硒与锑实施分步合金化，可引入从原子至纳米尺度的局域组分涨落，诱发多尺度应力失配，并在晶粒内部构筑高密度位错网络，由此形成高效的声子散射中心。
密度泛函理论计算进一步揭示，晶内组分涨落在Γ–A方向诱发非对称能带交叠：一方面令n型输运通道的导带趋于平坦化，提升增强态密度有效质量；另一方面使p型通道价带保持陡峭，维持较高迁移率，由此实现电导率与塞贝克系数的协同优化。该材料在377 K下取得14.7 μWcm-1K-2高功率因子。
与此同时，高密度晶内位错与局域应变还可削弱晶格畸变对载流子的散射，让高迁移率与体系的组分复杂性兼容，并进一步压低晶格热导率，在377 K降至0.37 Wm-1K-1。最终，该材料在377 K获得约0.64的峰值ZT；在300–573 K温度区间内，平均ZT可达到0.56，这一数值位居当前已报道BiTe基热电体系之首。
近日，该成果以“Stepwise Alloying-Driven Local Chemical Fluctuations Enables Simultaneous Optimization of Charge and Phonon Transport in BiTe Thermoelectrics”为题被《Angewandte Chemie International Edition》接收发表（DOI: 10.1002/anie.2920191）。北京师范大学2023级博士生王欣叶为第一作者；通讯作者是纺织新材料与先进加工全国重点实验室吴立明教授、陈玲教授与李凡副教授。
